Promotoren sind wichtig in der Katalyse, aber die atomaren Details ihrer Funktion und insbesondere ihre Rolle bei Reaktionsinstabilitäten wie kinetischen Phasenübergängen und Oszillationen sind oft unbekannt. Durch die Anwednung der Wasserstoffoxidation als Sondenreaktion, einer Rh-Nanospitze zur Nachahmung eines einzelnen Rh-Nanopartikels und Feldelektronenmikroskopie zur in-situ-Überwachung wurde ein La-induzierter lokaler katalytischer Effekt nachgewiesen. Der Oszillationsmodus der Reaktion bietet somit ein Werkzeug zur Untersuchung des Zusammenspiels zwischen verschiedenen Arten von Reaktionsschrittmachern (pacemakers“), d.h. spezifischen lokalen Oberflächenatomkonfigurationen, die kinetische Übergänge auslösen. Auf dem reinen Rh-Nanopartikel erzeugen zwei Schrittmacher ein komplexes Oszillationsmuster, ähnlich der Musik eines Orchesters unter zwei Dirigenten. Die Anwesenheit von La verschiebt die bistabilen Reaktionszustände, verändert das Reaktionssmuster und deaktiviert einen von zwei Schrittmachertypen der La-freien Oberfläche. Mit nur einem Dirigenten wird die Musik langsamer und geordneter. Die beobachteten Effekte sind auf die La-verstärkte Sauerstoffaktivierung am Katalysator zurückzuführen. Die experimentellen Beobachtungen wurden durch mikrokinetische Modellsimulationen bestätigt, die ein System aus 25 gekoppelten Oszillatoren umfassten.

Weitere Informationen:

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Original Publikation

M. Raab et al.: Lanthanum modulated reaction pacemakers on a single catalytic nanoparticle; Nature Communications, 14, 7186 (2023)., öffnet eine externe URL in einem neuen Fenster

Die Arbeiten wurden vom FWF gefördert (P32772-N und SFB TACO F81-P08).