Huang hat vier verschiedene Heterozyklen mit Aminogruppen als zweiten Liganden eingebaut, um mit Hilfe eines Mikrowellensyntheseverfahrens ligandentechnisch hergestellte ZIFs (LE-ZIFs) zu konstruieren. Durch fortschrittliche Charakterisierungstechniken konnte Huang feststellen, dass die Zugabe eines zweiten Liganden die vollständige Rekonstruktion der ZIF-Struktur in CoOOH-Verbindungen verhinderte; stattdessen wurde eine oberflächenbegrenzte Rekonstruktion durch die Bildung einer ultradünnen (4 nm) CoOOH-Schutzschicht induziert, die die Stabilität unter Lichteinstrahlung und angelegtem elektrischem Feld um nie dagewesene Werte erhöhte. Theoretische Berechnungen unterstreichen die entscheidende Rolle des Synergieeffekts durch den zweiten Liganden, der die freie Gibbs-Energie verringert, das ZIF stabiler macht und gleichzeitig den Elektronentransfer zu den Reaktanten beschleunigt, was letztlich die gesamte OER-Aktivität erhöht. Seine Forschung bietet einen vielversprechenden Ansatz für das rationale Design von ligandengestützten ZIFs, um ein optimales Gleichgewicht zwischen Aktivität und Stabilität für verschiedene Anwendungen zu erreichen, die mit Lichteinwirkung und elektrischen Feldern verbunden sind.

Die Arbeit wurde kürzlich in Nature Communications im Open Access veröffentlicht und kann unter folgendem Link eingesehen werden: https://doi.org/10.1038/s41467-024-53385-0, öffnet eine externe URL in einem neuen Fenster.

Originale Publikation
Ligand Engineering Enhances (Photo)Electrocatalytic Activity and Stability of Zeolitic Imidazolate Frameworks via In-situ Surface Reconstruction. Nature Communications. https://doi.org/10.1038/s41467-024-53385-0, öffnet eine externe URL in einem neuen Fenster.