Durch Nutzung einer Rh-Nanospitze als Modell eines einzelnen katalytischen Partikels und der Feldemissionsmikroskopie (FEM) als bildgebendes Verfahren können ablaufende katalytische Reaktionen im Nanometerbereich sichtbar gemacht werden. Auf diese Weise wurde die H₂-Oxidation an Rh in einem besonderen Modus, bei dem die Reaktion ohne äußere Einflüsse „selbständig“ oszilliert, in situ abgebildet und neue atomistische Details wurden aufgedeckt. Eine ausgeklügelte Methode zur Verfolgung der nm-großen Instabilitäten in Oberflächenprozessen ermöglichte die Identifizierung lokaler Nano-Schrittmacher, die kinetische Übergänge und die Entstehung von Reaktionsfronten einleiten. Diese Nano-Schrittmacher erwiesen sich als spezifische atomare Oberflächenkonfigurationen an der Grenze zwischen stark korrugierten Rh{973}-Regionen und benachbarten atomar flachen Terrassen. Die neuen Einblicke in die Initiation und Ausbreitung kinetischer Übergänge auf einem einzelnen katalytischen Nanopartikel zeigen, wie durch das in situ Monitoring einer laufenden Reaktion auf einzelnen Nanofacetten eines katalytischen Partikels aktive Konfigurationen identifiziert werden können, was neue Möglichkeiten für die gezielte Optimierung künftiger Katalysatoren eröffnet.

Originalpublikation / original publication:

Single particle catalysis: revealing intraparticle pacemakers in catalytic H₂ oxidation on Rh

J. Zeininger, Y. Suchorski, M. Raab, S. Buhr, H. Grönbeck, G. Rupprechter

ACS Catalysis, 11 (2021) 10020–10027

doi.org/10.1021/acscatal.1c02384, öffnet eine externe URL in einem neuen Fenster

Die Arbeiten wurden im Rahmen des vom FWF geförderten Projekts „Spatial-temporal phenomenaon surface structure libraries“ durchgeführt.